匪躬、内常侍范云仙因私下谒见李旦被杀，武则天又剥夺了李旦接见公卿百官的权力。

后来，李旦又被诬告谋反，武则天命酷吏来俊臣审理，来俊臣对东宫属官刑讯逼供，让他们“招出”李旦谋反的实情。乐工安金藏当众剖腹，以表明皇嗣没有谋反，武则天深受感动，不再怀疑李旦，命来俊臣停止审理，李旦因此而幸免于难。

武则天在狄仁杰、王方庆等大臣的劝说下，决定将政权归还给李氏，她命人前往房州，将庐陵王李显接回洛阳。李旦数次称病不朝，请求将储君之位让于李显，武则天复立李显为皇太子，李旦被复封为相王，并将名字由武轮改回李旦，兼领太子右卫率，后又遥领安北大都护。当时，武则天为了调解李氏与武氏的矛盾，召集两族子弟，在明堂盟誓，要两族和睦共处，李旦作为李氏代表，与李显、太平公主一同参与了盟誓。

突厥默啜可汗率军南侵，李旦被任命为天兵道元帅，统率诸军抵御突厥，他并未领军出征，只是名义上的唐军主帅。不久，突厥退兵，李旦又担任左、右羽林卫大将军。突厥再次进犯并州，李旦被任命为并州牧，并充任安北道行军元帅，后来，李旦又改任雍州牧。

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宰相张柬之、崔玄暐等人发动神龙政变，诛杀武则天的面首张易之、张昌宗，逼迫武则天禅位于李显，是为唐中宗。当时，李旦统率南衙禁军，捕获韦承庆、崔神庆等张氏党羽，因功被拜为太尉、同凤阁鸾台三品，以宰相身份参预国政，并加号安国相王。不久，李旦辞去太尉及知政事之职，唐中宗又欲立李旦为皇太弟，但却被其拒绝。

唐中宗驾崩，韦皇后立温王李重茂为皇帝，改元唐隆，以皇太后的身份临朝摄政，她派亲信控制南北衙禁军以及尚书省诸司，大肆网罗党羽，准备效法武则天，篡夺唐室江山。当时，李旦作为皇帝的叔父，被拜为太尉，与太平公主成为韦后夺位的主要障碍，韦党决意将二人置于死地。而李旦三子李隆基，则在京师暗中招揽豪杰，与太平公主密谋匡扶社稷，兵部侍郎崔日用本是韦氏一党，因惧祸将韦氏阴谋密报给李隆基。

李隆基在葛福顺、李仙凫等禁军将领的协助下，打着“诛诸韦以复社稷，立相王以安天下”的旗号，抢先发动兵变，杀死韦皇后、安乐公主及其党羽，而后迎李旦入宫辅佐少帝，李旦携李重茂登上安福门，安抚百姓。

当时，李隆基被拜为宰相，进封平王，并统率万骑禁军，控制了皇城内外，李重茂迫于形势，请求让位于叔父李旦。李旦起初极力推辞，后听从李隆基、李成器等人的劝说，接受了李重茂的让位，在太极殿登基，第二次即位为帝，他登上承天门，宣布大赦天下，改元景云，复封李重茂为温王。

当时，李隆基建有大功，而李成器则是嫡长子，都有被立为太子的资格，李旦为此犹豫不决。李成器以“国家安则先嫡长，国家危则先有功”为由，主动辞让太子之位，刘幽求等政变功臣也大都支持李隆基，李旦遂立李隆基为皇太子。

李隆基被立为太子后，政治势力日益增长，成为太平公主干预朝政的主要障碍。太平公主为了长保权势，便想更易太子，于是在朝野散布流言，声称李隆基并非皇帝嫡长子，没有被立为太子的资格，但因李旦公开宣谕平息流言，未能得逞。她还在李隆基左右安插耳目，监视他的日常行为，并与窦怀贞等大臣结为朋党，密谋加害李隆基。后来，太平公主与李隆基的矛盾逐渐公开化，她甚至将宰相邀截在宣政殿光范门内，暗示他们应当劝皇帝改立太子，遭到宋璟的严词拒绝。

李旦听从宰相姚崇、宋璟、张说的建议，命李隆基监国，并将可能威胁到太子地位的李成器等诸王全部削去兵权，同时让太平公主迁居蒲州。但太平公主却到李旦面前哭诉，不但留在了京中，还