他在朝中。适逢澧州有职务空缺，常衮极力陈述南方穷困之状，请求放李泌前往治理，代宗无奈，只得授李泌为澧、郎、峡三州团练使，后迁任杭州刺史。李泌虽被贬至地方供职，但在所到之处都立有良好的政绩，尤以在杭州任上的治绩着名。对于军国大事，李泌仍然不远千里地向代宗提出建议，代宗也必定采用照办，皇太子李适也曾与李泌交游。

李泌一生崇尚出世无为的老庄之道，视功名富贵如敝屣，所以在肃、代两朝数度坚辞宰相之位，并且最终远离朝堂，长年隐居于衡山。泾原兵变后，德宗避难于梁州，急诏征李泌至梁州行在，授以左散骑常侍之职，令他每天在中书省值班，以便等候召对，李泌因此殊荣而受到朝野的瞩目。

陕虢都知兵马使达奚抱晖鸩杀节度使张劝，代领军务，邀求旌节，并密召李怀光将达奚小俊为援。德宗鉴于局势危急，便命任李泌为陕虢都防御水陆运使，李泌请求单骑前往，德宗初时虽有怀疑，但最终同意。李泌先见陕州进奏官及将吏在京城的人，欺骗他们说：“皇上因陕虢饥，所以让我领运使，督江淮米以赈济。陕州行营在夏县，如果达奚抱晖可用，就让他统军；如果有功，就让他出任节度使。”以此麻痹达奚抱晖。

德宗加李泌为陕虢观察使。李泌至陕州行营，让达奚抱晖自领家人亡命。李泌辞行时，德宗曾草拟参加叛乱的七十五人名单授李泌，命他诛杀。李泌遣走达奚抱晖后，朝廷所派的宣慰使要求李泌一定要诛杀叛乱者，李泌不得已，只械送了兵马使林滔等五人送至京。达奚小俊领兵入境，听说李泌已入陕，只得还军。陕虢遂安，李泌又凿山开车道至三门，以便于军粮运输，因劳绩被加官检校礼部尚书。

参与防秋的淮西门枪兵马使吴法超，率步骑四千从鄜州叛逃，浑瑊派部将阻拦未果，德宗急遣中使敕令李泌发兵拦阻，不得让淮西军渡河。李泌马上派押牙唐英岸率军至灵宝，但淮西军已渡过黄河列阵，李泌于是令灵宝供给他们粮食，淮西军也不敢剽掠。次日，淮西军在陕州城西宿营，李泌不再向他们供给粮食，而派部将率精兵埋伏于太原仓隘道。一日后，淮西军行入隘道，李泌所派的伏兵齐发，淮西军大败，残军从山路南逃，李泌又派大将燕子楚率军四百至长水。唐英岸多次追败叛军，吴法超等至长水，被燕子楚伏杀，李泌入朝，出任中书侍郎同平章事，正式拜相。

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李泌对内政的处理，外交的策略，军事的部署，财经的筹划，都做到了安和的绩效。他勤修内政，充裕军政费用，保全功臣李晟、马燧，以调和将相。外结回纥、大食，达成“贞元之盟”，从而遏制吐蕃以安定边陲。常有与德宗政见不同之处，反复申辩上奏达十五次之多，德宗曾对他说：“朕要和你约法在先，因你历年来所受的委屈太多了，不要一旦当权，就记恨报仇，如对你有恩的，朕会代你还报。”李泌说：“臣素奉道，不与人为仇。害臣的李辅国、元载他们，都自毙了。过去与臣要好的，但凡有才能的，也自然显达了。其余的，也都零落死亡了。臣实在没什么恩怨可报的。但是如陛下方才所说，臣可与陛下有所约言吗？”德宗就说：“有什么不可以的呢？”李泌便进言，希望德宗不要杀害功臣，认为“李晟、马燧有大功于国，闻有谗言之者。陛下万一害之，则宿卫之士，方镇之臣，无不愤怒反厌，恐中外之变复生也。陛下诚不以二臣功大而忌之，二臣不以位高而自疑，则天下永无事矣。”德宗听了认为很对，接受了李泌的建议，李晟、马燧在旁听了，当着德宗感泣而谢。

太子妃萧氏的母亲郜国公主因与太子詹事李昪等有染，有人告发他们以通奸为名，为太子结交党羽，德宗大怒，将郜国公主软禁在宫中，并责备太子李诵，太子不知所措。李泌猜测德宗有改立舒王李谊为嗣的意图，便说：“陛下有一个儿子（